近日，国际知名学术期刊《Angew. Chem. Int. Ed.》以“Highly Ethylene-Selective Electrocatalytic CO₂ Reduction Enabled by Isolated Cu−S Motifs in Metal–Organic Framework Based Precatalysts”为题，在线报道了重点实验室清洁能源材料与器件团队在电催化二氧化碳还原制乙烯领域的最新研究成果，并以Hot Paper方式重点报道。

乙烯是世界上产量最大的化工基础原料，工业上乙烯主要通过高能耗的裂解反应和精馏获得。电催化CO₂还原制高附加值燃料或化学品，可将可再生电能存储于碳化学键之中，具有重要的经济价值和科学意义。然而，在CO₂还原过程中CO中间体加氢以及C-C偶联等动力学反应困难，倾向于还原生成C1化合物（CO、HCOOH等），限制了乙烯等高附加值多碳产物的生成。

针对这一关键问题，研究团队创新性地采用局域硫掺杂策略在廉价Cu基催化材料中引入离散的Cu-S组分。研究发现，该催化剂可以原位重构得到具有丰富活性结构的两相铜/硫化铜界面，电流密度达到400 mA cm^-2，乙烯法拉第效率高达57.2%，多碳产物（乙烯、乙醇和乙酸）法拉第效率为88.4%。通过Operando X射线同步吸收谱等表征证明，离散的Cu-S组分可以在CO₂还原工况环境下稳定高活性的Cu^δ+组分；密度泛函理论计算进一步揭示两相铜/硫化铜界面处的Cu^δ+组分C-C偶联位点空间距离适中，可以协同降低C-C偶联步骤的能垒。该工作实现了电催化二氧化碳还原制乙烯性能的大幅提升，对二氧化碳资源化利用实现闭环碳循环，以及助力“碳达峰、碳中和”目标的实现具有重要意义。

该工作主要由材料学院博士生温春芳、化学学院博士生周敏在重点实验室刘鹏飞特聘副研究员、王海丰教授、杨化桂教授等人的指导下完成。

文章链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202111700