近日,能源与环境领域国际知名学术期刊《Energy & Environmental Science》(IF=38.53)以“Selective methane electrosynthesis enabled by a hydrophobic carbon coated copper core–shell architecture”为题,在线报道了重点实验室清洁能源材料与器件团队在电催化二氧化碳甲烷化领域的最新研究成果。
可再生能源电力驱动的电化学转化技术可将CO2还原为具有高附加值的燃料和化学品,对助力“碳达峰、碳中和”宏伟目标的实现具有重要意义。然而,目前大部分电催化剂材料对深度还原产物(如:8电子转移的甲烷、12电子转移的乙烯和乙醇等)的选择性和反应速率较低,严重限制了该技术的实际应用。
针对这一关键问题,研究团队提出调节催化剂表面水覆盖度提升深度还原产物的研究方法。通过密度泛函理论计算结果证明,与竞争性的*CO脱附和C-C耦合过程相比,在局部水浓度较低的铜表面上利于促进CH4生成;进而可控制备出具有疏水性的碳包覆铜核壳结构,降低了催化剂表面的水覆盖度。该催化剂在CO2还原工况环境下可以保持疏水性,催化剂的CH4局域电流密度最高可达434 mA cm-2,CO2至CH4的最高转化速率达到0.56 μmol·cm-2 s-1,是目前报道的二氧化碳甲烷化性能最优的电催化剂之一。该研究工作为CO2电化学合成深度还原产物提供了一个新的视角。
该工作主要由材料学院博士后张馨予、博士生李文婧在重点实验室袁海洋博士、刘鹏飞特聘副研究员等人的指导下完成。
文章链接:https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2022/ee/d1ee01493e