近日，国际知名学术期刊《Nature Communications》以“Direct OC-CHO coupling towards highly C₂₊ products selective electroreduction over stable Cu⁰/Cu²⁺ interface”为题，在线报道了重点实验室清洁能源材料与器件团队在二氧化碳电还原C-C偶联机制领域的最新研究成果。

电化学CO₂还原技术对于实现碳循环，缓解能源和环境问题具有重要意义，也是助力“双碳”目标的理想途径之一。CO₂还原涉及多个质子耦合电子转移过程，其产物分布宽、选择性差；相比于单碳产物（C₁产物，如CO、HCOOH、CH₄、CH₃OH），多碳产物（C₂₊产物，如C₂H₄、C₂H₅OH、CH₃COOH等）具有更高的能量密度和经济价值。然而，生成C₂₊产物需要经历动力学缓慢的C-C偶联过程，其反应机制研究和反应路径调控仍十分具有挑战。

有鉴于此，研究团队通过高通量的理论筛选并可控构建了一种具有稳定Cu⁰/Cu²⁺界面结构的催化材料（Cu/CuPO），通过调控C-C偶联路径进而实现高选择性的C₂₊产物转化过程。Cu/CuPO催化剂在中性介质中可以获得高达69.7%的乙烯法拉第效率；在流动反应器件中，其在350 mA/cm²的工业级电流密度下实现了90.8%的C₂₊产物法拉第效率。理论计算结合原位光谱表征证明Cu⁰⁺/Cu²⁺界面中Cu²⁺位点利于*CHO中间体的形成，其随后与相邻Cu⁰表面的*CO偶联形成*OCCHO关键中间体，促进了C-C偶联反应的转化过程。该工作揭示了Cu⁰/Cu²⁺界面在调控C-C偶联反应路径中的关键作用，对电合成高附加值C₂₊产物的催化材料结构设计提供了指导。

该工作主要由材料学院博士后张馨予、博士生楼振鑫在刘鹏飞副教授、袁海洋特聘副研究员、杨化桂教授等人的指导下完成。

文章链接：https://www.nature.com/articles/s41467-023-43182-6